神经网络势研究揭示杂化钙钛矿MAPbI3离子迁移微观图景，MA间隙离子展现协同迁移机制

B910化工消息：5月4日，arXiv发表了一项关于杂化钙钛矿离子迁移机制的重要研究。来自Eindhoven University of Technology的Viren Tyagi、Geert Brocks和Shuxia Tao利用基于密度泛函理论数据训练的神经网络势进行分子动力学模拟，系统研究了MAPbI3中由碘和MA空位或间隙引发的离子迁移。

研究发现，多数缺陷物种在室温下扩散迅速，迁移势垒在0.15至0.20 eV之间。值得注意的是，MA间隙离子尽管具有分子性质，却通过涉及多个MA离子的协同迁移机制实现了高度活跃的迁移。研究未获得MA空位迁移的证据。

此外，碘相关缺陷的扩散显著依赖于其电荷态，而MA缺陷的扩散则不受电荷态影响。这些结果修正了人们对杂化钙钛矿中离子输运的传统认知，特别是揭示了集体分子运动在促进快速离子迁移中的关键作用。

钝化缺陷和限制缺陷迁移率以提高钙钛矿器件寿命已成为主要研究领域。该研究对点缺陷结构和迁移率的建模为这一方向提供了重要基础，对于理解钙钛矿太阳能电池的降解机制和提升器件稳定性具有直接指导意义。 （来源：arXiv）